En 2012, Waterhouse hizo una transición exitosa a la actuación, con su primer papel en el cine en Pusher. El thriller de crimen nominado a premios sigue a un vendedor de droga callejero conforme su vida se deteriora en el transcurso de una semana.
Recientemente protagonizó como Bethany en la película Love, Rosie junto a Lily Collins y Sam Claflin. La comedia romántica se basa en la novela de 2004, Where Rainbows End, y sigue a dos amigos de la infancia que mantienen una fuerte conexión a pesar de que Bethany se interponga entre ellos. En 2010, Waterhouse también fue vista en la comedia dramática de televisión Material Girl.
Waterhouse recientemente filmó su papel como Kitty Bennett en la adaptación cinematográfica del best seller internacional de Seth Grahame-Smith, Pride and Prejudice and Zombies. Basado en el cuento clásico de Jane Austen de las relaciones enredadas entre los amantes de varias clases sociales en el siglo 19, Inglaterra se enfrenta ahora a un nuevo reto - un ejército de zombies muertos vivientes. Ella protagoniza junto a un elenco estelar que incluye a Charles Dance, Lena Headey, y Lily James.
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